摘要

昆明理工大學與中國科學院城市環境研究所的聯合研究團隊于Environmental Science & Technology發表重要成果。該研究突破了傳統上僅關注污染物溶解態的單一看法，首次從“分子團簇”形態的視角，系統揭示了較小尺寸的多環芳烴（PAHs）團簇相比大尺寸團簇，對微生物具有顯著增強的毒性效應。這一發現對準確評估有機污染物的環境風險具有里程碑式的意義。

研究背景：被忽視的“團簇”形態

多環芳烴（PAHs）是一類典型的疏水性有機污染物，傳統研究多集中于其溶解態的單分子行為。然而，在實際水環境中，疏水性有機物更易形成納米級的分子團簇。這種團簇形態會顯著改變其環境行為與生物毒性，但既往研究對此關注不足，可能導致對其環境歸趨和生態風險的評估出現嚴重偏差。

研究策略：宏觀表征與微觀解析相結合

本研究選取萘、菲、苝、苯并芘四種常見PAHs作為模型污染物。

  1. 團簇制備與表征：通過兩種不同稀釋方法，成功制備出相同濃度下尺寸不同的PAHs團簇。結合原子力顯微鏡（AFM） 和分子動力學（MD）模擬，從宏觀和微觀兩個尺度精準表征了團簇的形成。測得小團簇的平均高度在60-103納米之間，而大團簇的平均高度在81-133納米之間。

  2. 毒性機制探究：研究以大腸桿菌（E. coli）為模型微生物，創新性地采用單細胞拉曼光譜結合重水（D?O）標記技術，在單細胞水平實時監測其代謝活性變化；并進一步通過轉錄組學分析，從基因層面深度解析毒性根源。

核心發現：小團簇，大毒性

  1. 代謝活性抑制更顯著：拉曼分析表明，在相同濃度下，暴露于小PAHs團簇的細菌，其代謝活性相較于對照組降低了約10%，而暴露于大團簇的僅降低了約1%。這證明小團簇對微生物的生理脅迫更為劇烈。

  2. 生物大分子干擾與氧化應激：拉曼指紋圖譜顯示，小團簇暴露導致蛋白質、脂類、核酸等關鍵生物大分子的光譜特征發生顯著偏移。特別是在低濃度下，小團簇會激發細菌的應激反應，導致蛋白質含量增加。同時，小團簇處理組誘導細胞內產生活性氧（ROS）的水平也遠高于大團簇處理組，表明其引發了更嚴重的氧化損傷。

  3. 基因水平應激響應：轉錄組學分析從機制上提供了有力證據。在小團簇脅迫下，與氧化應激反應、外排泵（抗毒機制）、DNA損傷修復及細菌運動性相關的基因均顯著上調。這全面印證了細菌為應對小團簇更強的毒性攻擊，不得不啟動一系列高耗能的防御與修復程序。

結論與啟示

本研究雄辯地證明了疏水性有機污染物的納米級團簇形態是其環境毒性的關鍵影響因素。尺寸更小的PAHs團簇因其更高的比表面積和更強的生物界面相互作用，表現出遠超大型團簇的生態毒性。

這項工作徹底改變了我們對污染物存在形態與毒性之間關系的傳統認知，強調未來的生態風險評估必須考慮有機物的分子團簇態，而非僅僅關注其溶解態濃度。這對于貴機構從事的環境檢測與風險評估工作具有重要的指導意義，建議在相關檢測分析與標準制定中納入對污染物聚集狀態的考量。

文章鏈接: https://doi.org/10.1021/acs.est.4c10078
原文信息: Pan, B.; Cui, L. et al. Environ. Sci. Technol. 2024, *DOI: 10.1021/acs.est.4c10078*


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